劳动关系解除手续未办的主要责任由谁来承担，要看是因为谁的原因导致未办理手续。出具解除或者终止劳动合同的证明、办理档案和社会保险关系转移手续是用人单位的法定义务。如果用人单位不履行该义务，给劳动者造成损失的话，这里的损失主要是指劳动者因用人单位的原因不能领取失业保险金和不能就业的工资损失，此时用人单位应该承担赔偿责任。
法律依据
《中华人民共和国劳动合同法》第五十条规定：“用人单位应当在解除或者终止劳动合同时出具解除或者终止劳动合同的证明，并在十五日内为劳动者办理档案和社会保险关系转移手续。”