学生是否应该购买相关资料，并且在未支付的情况下签署“自愿放弃中考承诺书”，是学校和家长之间的权利与义务关系。根据我国法律法规，教育机构有权要求学生完成学习任务并遵守学校的规章制度。然而，在某些情况下，学校可能会采取一些措施来确保学生的学业成绩，比如强制性地要求学生购买特定的参考资料或者提供额外的学习资源。 如果学校确实已经提供了必要的教学资源，并且该资源对学生的学术成就有积极影响，那么这种行为可能被认为是正当的。然而，如果学校的行为违反了法律规定，例如未经学生同意即强行实施，或存在欺诈、威胁等不当手段，这将构成违法行为。 在这种情况下，学生可以寻求法律援助，通过法律途径来维护自己的权益。同时，学校也应充分尊重学生的自主选择权，避免使用非法手段强制学生接受任何不必要的教育资源。