根据我国法律规定，夫妻双方离婚时，对于未成年子女的抚养权和财产分割应当按照有利于保障子女权益的原则进行处理。在您的情况下，您希望让大女儿和小儿子分别由一方抚养，并且要求对方支付抚养费，那么您可以向法院申请调解或者诉讼离婚，同时可以主张对方支付抚养费以及赔偿精神损害等。但需要注意的是，具体的判决结果需要结合具体案情来确定，建议您咨询专业的律师以获得更详细的法律意见。